Inizia la gavetta con la strada come palcoscenico, suonando il repertorio folk americano e i classici dei cantautori italiani. In questo periodo formativo dal punto di vista professionale e personale suona con Mario Amici compagno di liceo e collaboratore da sempre del cantautore romano. Nel 1980 viene notato da Gianni Ravera, che lo invita a partecipare al Festival di Castrocaro. In quell’occasione Barbarossa presenta il brano Sarà l’età, firmando il suo primo contratto discografico con la Fonit-Cetra. Come vincitore di Castrocaro partecipa di diritto al Festival di Sanremo 1981 con Roma spogliata, riscuotendo un buon successo classificandosi a sorpresa al quarto posto e primo tra i giovani (Luca scrisse questo brano sui banchi di scuola durante l’ora di italiano). A settembre esce il suo primo e omonimo album, Luca Barbarossa, prodotto da Shel Shapiro, dove vanta la partecipazione di Antonello Venditti e da cui viene estratto il 45 giri Da stasera, che il cantautore romano pubblicizza alla Mostra Internazionale di Musica Leggera di Venezia senza però riscuotere lo stesso successo del singolo sanremese; a fine anno poi parte in tournée come spalla di Riccardo Cocciante.
Nel 1982 partecipa al disco per l’estate con un nuovo singolo La strada del sole prodotto ancora da Shel Shapiro. La canzone pur entrando in classifica risentì della crisi già in atto alla Fonit-Cetra; questo portò Barbarossa a firmare con la CBS, che prima di dargli la fiducia per un album intero gli fece pubblicare una serie di 45 giri: Colore nel 1984, Vita nel 1985 e Via Margutta nel 1986; quest’ultima segnò l’inizio della collaborazione con Antonio Coggio e il ritorno a Sanremo. Di nuovo al Festival nel 1987 con Come dentro un film, titolo dell’album che finalmente la CBS accettò di pubblicare; pochi mesi dopo vince Un disco per l’estate a Saint Vincent come migliore album e come migliore canzone con Roberto, mentre nel Settembre dello stesso anno riceve anche il premio come miglior rivelazione nel concorso Vota la voce.
Nel 1988 la sua popolarità aumenta, con una nuova partecipazione a Sanremo. Sul palco dell’Ariston presenta L’amore rubato, una canzone che tratta senza remore il tema della violenza sessuale, e che gli vale il terzo posto, e più avanti il primo posto in classifica. Luca ricevette in diretta televisiva i complimenti da Franca Rame e Dario Fo, che gli inviarono un telegramma. Un’altra canzone popolare è Yuppies, satira sui giovani rampanti degli anni ottanta, mentre Fiorella Mannoia partecipa alla canzone Quartiere. Sul finire dell’estate del 1988, dopo aver girato l’Italia in tournée con Paola Turci, Luca si ritrova per la prima volta all’apice del vero successo, l’album Non tutti gli uomini ha infatti venduto 350.000 copie. Sempre nello stesso anno rappresenta l’Italia all’Eurovision Song Contest con Ti scrivo (Vivo). Nel 1989 esce Al di là del muro, album che contiene il singolo omonimo il cui titolo profetico anticipò di pochi mesi l’evento della caduta del muro di Berlino seppure il brano facesse riferimento alle barriere mentali. Nel disco anche una canzone dedicata a Nelson Mandela mentre Eros Ramazzotti collabora suonando la chitarra elettrica in Senza panico, canzone su un improbabile esodo apocalittico. Un altro brano da menzionare è Fine di un amore, una tra le canzoni d’amore più intense scritte dal cantautore romano.
Nel 1992 passa alla Columbia e partecipa a Sanremo, in cui trionfa con Portami a ballare, brano dedicato a sua madre Annamaria. Sia la canzone, sia l’album Cuore d’acciaio prodotto da Roberto Costa, lo proiettano nelle prime posizioni in classifica. Nel 1993 esce Vivo (titolo ispirato alla omonima canzone del 1988), un album live che è una raccolta dei suoi brani più famosi, dove regala uno spaccato dell’atmosfera che si respira quando Luca sale sul palco. Nell’estate del 1994 esce con il brano Cellai solo te, canzone sui rapporti di coppia, intrisa di ironia (a cominciare dalla grafia volutamente errata del titolo). Nell’album Le cose da salvare, prodotto da Vincenzo Mancuso, spicca la partecipazione alla chitarra di Francesco De Gregori nella canzone Ho bisogno di te, oltre alle cover di Shower the people (sciogli l’amore) di James Taylor e La canzone del sole di Lucio Battisti. Il disco contiene una traccia intitolata Cercautore, dove Luca invita gli acquirenti del suo disco a inviare un testo, indicando che avrebbe scelto i testi migliori per proporli durante i suoi concerti. Il testo prescelto e poi inciso fu Onda controvento scritto da Paolo Audino. Nel 1996 firma con la Sony Music e al Festival di Sanremo presenta Il ragazzo con la chitarra, brano di matrice country. Fa seguito l’album Sotto lo stesso cielo, contenente tra le altre Ali di cartone e Sette candele, che tratta delle persecuzioni razziali verso gli ebrei durante il fascismo. Nell’estate del 1999 pubblica Musica e Parole, canzone che prende il titolo dell’album, prodotto da Romano Musumarra pubblicizzato con il singolo Segnali di fumo, cantato in duetto con Tina Arena.
Nel giugno del 2001 esce la sua prima raccolta di successi Viaggio di ritorno, con i brani inediti Viaggio di ritorno, Zerosei e Nessuno come noi. Nel 2003 partecipa a Sanremo con Fortuna, inserita nel disco omonimo, che vede come ospiti Marco Conidi e Roy Paci; sempre nello stesso anno compone il brano Il canto per Luciano Pavarotti, che il tenore inserisce nel suo album Ti adoro. In qualità di autore Barbarossa, oltre a Pavarotti, ha scritto per Gianni Morandi, Fiorella Mannoia, Raquel del Rosario, Paola Turci, Tosca, Tina Arena, Alessandro Safina e i Dhamm. Nel giugno del 2007 esce dopo 4 anni di silenzio con il singolo Aspettavamo il 2000, anticipazione dell’album Via delle storie infinite che viene distribuito nell’aprile del 2008. Nel 2009 ha cantato nell’album di Claudio Baglioni Q.P.G.A., nella canzone Mia libertà.
Tra il 2008 e il 2010, è protagonista con l’attore Neri Marcorè di una tournée teatrale intitolata Attenti a quei due, il cui dvd uscirà il 7 dicembre 2010, mentre nel febbraio del 2011 partecipa al festival sanremese, in coppia con la cantante spagnola Raquel del Rosario, con il brano Fino in fondo; nello stesso mese esce la raccolta Barbarossa Social Club, celebrativa dei suoi trent’anni di carriera, che vede la partecipazione di Max Gazzè, Roy Paci, Neri Marcorè, Fiorella Mannoia e Raquel del Rosario.
Barbarossa e Neri Marcorè nello spettacolo Attenti a quei due, Teatro Colosseo di Torino, 1º dicembre 2009.
Tra il 2008 e il 2010 è stato protagonista dello spettacolo teatrale intitolato Attenti a quei due (il titolo è ispirato alla serie televisiva omonima), con l’attore Neri Marcorè. Dal gennaio del 2010 è il conduttore di Radio 2 Social Club, programma di Rai Radio 2 in onda dapprima nel weekend e, dal 2015, giornalmente; in questo show radiofonico, ambientato in un immaginario locale dove si chiacchiera, si gioca e si fa musica, Barbarossa è stato affiancato nel corso degli anni da Virginia Raffaele, Paola Minaccioni, Lucia Ocone e Andrea Perroni.
Il 9 maggio 2012 debutta in televisione, a fianco di Max Giusti, come conduttore del programma Super Club su Rai 2. Nel maggio del 2014 conduce, assieme a Sandrine Testud, la trasmissione Happy Hour sull’emittente SuperTennis, seguendo giornalmente gli Internazionali d’Italia.
Ha scritto la prefazione del libro A est dell’Avana di Roberto Goracci.
